不合。占据徐州（今属江苏）的赵均用、彭大兵败，投奔濠州而来。不久，赵、彭称王，郭子兴受制于下，并险遭杀害。朱元璋见在濠州难成大事，遂于至正十四年（1354年）秋率徐达、汤和等二十四人（后来的“淮西二十四将”）离开濠州，南进定远，攻下滁州。在此过程中，徐达冲锋陷阵，威勇初露。
至正十五年（1355年）二月，滁州粮草不继，徐达和朱元璋攻取和州（今安徽和县）。攻打和州后，郭子兴抓走孙德崖，孙德崖军也抓走朱元璋。徐达提出用自己换朱元璋，化解了这场矛盾。六月，朱元璋率徐达等人渡江，拔采石（今安徽当涂西北），下太平（今安徽当涂），并进一步图谋集庆（今江苏南京）。在攻打采石矶和太平府的战斗中，徐达与常遇春二人冲锋陷阵，勇冠三军，擒元将陈也先，收服蕲人康茂才部。八月，徐达等分道攻取溧水、溧阳、句容、芜湖。
至正十六年（1356年）二月，破蛮子海牙水师。三月，攻下集庆，改集庆为应天府。东下京口（今江苏镇江）一日克城，授淮兴翼统军元帅。七月，朱元璋称吴国公，置江南行枢密院，以徐达为同佥枢密院事次年二月，攻克毗陵，升佥枢密院事。又先后攻克宁国、宣城。
至正十八年（1358年）十月，攻克宜兴。十一月，朱元璋亲征婺州（今浙江金华），徐达留守应天府。
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